Аттосекундная физика - NiNa.Az

Аттосекундная физика (аттофизика, а в более общем смысле — аттосекундная наука) — это раздел физики, который занимается явлениями взаимодействия света и материи, в котором аттосекундные (10⁻¹⁸ с) фотонные импульсы используются для раскрытия динамических процессов в материи с беспрецедентным временным разрешением.

^[англ.] в криптоне. Эта технология является одним из наиболее часто используемых методов генерации аттосекундных вспышек света.

Аттосекундная наука в основном использует методы спектроскопии «накачка-зонд» для исследования интересующего физического процесса. Из-за сложности этой области исследований обычно требуется синергетическое взаимодействие между современными экспериментальными инструментами и передовыми теоретическими инструментами для интерпретации данных, собранных в ходе аттосекундных экспериментов.

Основными областями интереса аттосекундной физики являются:

1. Атомная физика: исследование эффектов ^[англ.], задержки фотоэмиссии и туннелирования при ионизации.
2. Молекулярная физика и молекулярная химия: роль электронного движения в молекулярных возбуждённых состояниях (например, процессы ^[англ.]), фрагментация, индуцированная светом, и процессы переноса электронов, индуцированные светом.
3. Физика твёрдого тела: исследование динамики экситонов в современных 2D-материалах, петагерцовое движение носителей заряда в твёрдых телах, спиновая динамика в ферромагнитных материалах.

Одной из основных целей аттосекундной науки является раскрытие понимания квантовой динамики электронов в атомах, молекулах и твёрдых телах, а также долгосрочная задача достижения контроля над движением электронов в материи в реальном времени.

По состоянию на 2017 год мировой рекорд по самому короткому световому импульсу, генерируемому в эксперименте, составлял 43 аттосекунды.

В 2018 году Жерару Муру и Донне Стрикленд была присуждена Нобелевская премия по физике за разработку метода генерации ультракоротких лазерных импульсов.

В 2022 году А. Л’Юилье, П. Коркум и Ф. Краус были награждены премией Вольфа в области физики «за новаторский вклад в науку о сверхбыстрых лазерах и аттосекундную физику». За этим последовала Нобелевская премия по физике 2023 года, когда А. Л’Юилье, Ф. Краус и П. Агостини были награждены «за экспериментальные методы генерации аттосекундных импульсов света для изучения динамики электронов в веществе».

Введение

Появление широкополосных твёрдотельных лазеров на основе сапфира, легированного титаном (Ti:Sa) (1986 год), усиления чирпированных импульсов (CPA) (1988 год), спектрального уширения импульсов высокой энергии (например, газонаполненное полое волокно посредством фазовой самомодуляции) (1996 год), технологии управления зеркальной дисперсией (чирпированные зеркала) (1994 год) и стабилизации ^[англ.] (2000 год) позволили создать изолированные аттосекундные световые импульсы (генерируемые в результате нелинейного процесса генерации гармоник высокого порядка в благородном газе) (2004—2006 годы), породили область аттосекундной науки.

«Движение электрона» в атоме водорода. Период суперпозиции этих состояний (1s—2p) составляет около 400 ас.

Мотивация

Естественным масштабом времени движения электронов в атомах, молекулах и твёрдых телах является аттосекунда (1 ас = 10⁻¹⁸ с), что следует прямо из законов квантовой механики.

Пусть квантовая частица находящуюся в суперпозиции состояний с энергией основного уровня ${\displaystyle \epsilon _{0}}$ и первого возбуждённого уровеня энергии ${\displaystyle \epsilon _{1}}$:

${\displaystyle |\Psi \rangle =c_{g}|\psi _{g}\rangle +c_{e}|\psi _{e}\rangle }$

где ${\displaystyle c_{e}}$ и ${\displaystyle c_{g}}$ — коэффициенты выбраны как квадратные корни из квантовой вероятности наблюдения частицы в соответствующем состоянии. Волновые функции

${\displaystyle |\psi _{g}(t)\rangle =|0\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{0}}{\hbar }}t}\qquad |\psi _{e}(t)\rangle =|1\rangle e^{-{\frac {i\epsilon _{1}}{\hbar }}t}}$

являются зависящими от времени основного ${\displaystyle |0\rangle }$ и возбуждённое состояния ${\displaystyle |1\rangle }$ соответственно, где ${\displaystyle \hbar }$ — приведённая постоянная Планка.

Среднее значение общего эрмитова и симметричного оператора, ${\displaystyle {\hat {P}}}$, можно записать как ${\displaystyle P(t)=\langle \Psi |{\hat {P}}|\Psi \rangle }$, как следствие, временная эволюция этой наблюдаемой имеет вид:

${\displaystyle P(t)=|c_{g}|^{2}\langle 0|{\hat {P}}|0\rangle +|c_{e}|^{2}\langle 1|{\hat {P}}|1\rangle +2c_{e}c_{g}\langle 0|{\hat {P}}|1\rangle \cos({\frac {\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}{\hbar }}t)}$

Хотя первые два члена не зависят от времени, но третий — зависит. Это создаёт динамику наблюдаемой ${\displaystyle P(t)}$ с характерным временем, ${\displaystyle T_{c}}$, заданный ${\displaystyle T_{c}={\frac {2\pi \hbar }{\epsilon _{1}-\epsilon _{0}}}}$.

Эволюция угловой плотности вероятности суперпозиции состояний 1s и 2p в атомах водорода. Цветная полоса указывает угловую плотность (ориентацию волнового пакета) как функцию полярного угла от 0 до π (ось x), при которой можно найти частицу, и времени (ось y).

Как следствие, для энергетических уровней в диапазоне ${\displaystyle \epsilon _{1}-\epsilon _{0}\approx }$ 10 эВ, что является типичным диапазоном электронной энергии в веществе, характерное время динамики любой связанной физической наблюдаемой составляет примерно 400 ас.

Чтобы измерить временную эволюцию ${\displaystyle P(t)}$, нужно использовать контролируемый инструмент или процесс с ещё более короткой продолжительностью, который может взаимодействовать с этой динамикой.

Именно по этой причине аттосекундные световые импульсы используются для раскрытия физики сверхбыстрых явлений во временной области в несколько фемтосекунд и аттосекунд.

Генерация аттосекундных импульсов

Для генерации бегущего импульса со сверхкороткой длительностью необходимы два ключевых элемента: полоса пропускания и центральная длина волны электромагнитной волны.

Согласно анализу Фурье (соотношение неопределённости), чем шире доступная спектральная полоса светового импульса, тем короче его продолжительность.

Однако существует нижний предел минимальной длительности, которую можно использовать для данной центральной длины волны импульса. Этот предел составляет один период колебаний волны.

Действительно, для импульса с центром в низкочастотной области, например инфракрасной (ИК) ${\displaystyle \lambda =}$ 800 нм, его минимальная продолжительность составляет около ${\displaystyle t_{pulse}={\frac {\lambda }{c}}=}$ 2,67 фс, где ${\displaystyle c}$ — скорость света; тогда как для светового поля с центральной длиной волны в ^[англ.] при ${\displaystyle \lambda =}$ 30 нм минимальная продолжительность составляет около ${\displaystyle t_{pulse}=}$ 100 ас.

Таким образом, меньшая продолжительность времени требует использования более коротких длин волн с большей энергией, вплоть до области мягкого рентгеновского излучения (SXR).

По этой причине стандартные методы создания аттосекундных световых импульсов основаны на источниках излучения с широкой спектральной полосой пропускания и центральной длиной волны, расположенной в диапазоне XUV-SXR.

Наиболее распространёнными источниками, отвечающими этим требованиям, являются лазеры на свободных электронах (ЛСЭ) и установки ^[англ.].

Физические наблюдения и эксперименты

Как только станет доступен аттосекундный источник света, необходимо направить импульс на интересующий образец, а затем проследить его динамику.

Наиболее удобными экспериментальными наблюдаемыми для анализа динамики электронов в веществе являются:

• Угловая асимметрия в распределении молекулярных ^[англ.] по скоростям.
• Квантовый выход молекулярных фотофрагментов.
• ^[англ.] спектра XUV-SXR.
• Спектр XUV-SXR при отражении.
• Распределение кинетической энергии фотоэлектронов.

Метод «накачки-зонда» используется для визуализации сверхбыстрых процессов, происходящих в веществе.

Общая стратегия состоит в том, чтобы использовать схему «накачки-зонда», чтобы «отобразить» через одну из вышеупомянутых наблюдаемых сверхбыструю динамику, происходящую в исследуемом материале.

Эксперименты с аттосекундным импульсом «накачки-зонда» IR-XUV/SXR с несколькими фемтосекундными интервалами

Например, в типичной экспериментальной установке «накачки-зонда» аттосекундный (XUV-SXR) импульс и мощные (${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$ Вт/см²) низкочастотные инфракрасные импульсы длительностью от единиц до десятков фемтосекунд коллинеарно фокусируются на исследуемом образце.

В этот момент, изменяя задержку аттосекундного импульса, который может быть импульсом-накачкой или имульсом-зондом в зависимости от эксперимента, относительно ИК-импульса (зонда/накачки), регистрируется желаемая физическая наблюдаемая.

Следующая задача — интерпретировать собранные данные и получить фундаментальную информацию о скрытой динамике и квантовых процессах, происходящих в образце. Этого можно достичь с помощью передовых теоретических инструментов и численных расчётов.

Используя эту экспериментальную схему, можно исследовать несколько видов динамики электронов в атомах, молекулах и твёрдых телах; обычно светоиндуцированная динамика и неравновесные возбуждённые состояния в пределах аттосекундного временного разрешения.

Основы квантовой механики

Аттосекундная физика обычно имеет дело с нерелятивистскими связанными частицами и использует электромагнитные поля умеренно высокой интенсивности (${\displaystyle 10^{11}-10^{14}}$ Вт/см²).

Этот факт позволяет ограничить дискуссию на языке нерелятивистской и ^[англ.]квантовой механики о взаимодействии света и вещества.

Атомы

Решение нестационарного уравнения Шрёдингера в электромагнитном поле

Временная эволюция одной электронной волновой функции в атоме ${\displaystyle |\psi (t)\rangle }$ описывается уравнением Шрёдингера (в атомных единицах):

${\displaystyle {\hat {H}}|\psi (t)\rangle =i{\dfrac {\partial }{\partial t}}|\psi (t)\rangle \quad (1.0)}$

где гамильтониан взаимодействия света и вещества, ${\displaystyle {\hat {H}}}$, можно выразить, используя единицы длины, в дипольном приближении следующим образом:

${\displaystyle {\hat {H}}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}+{\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

где ${\displaystyle V_{C}}$ — кулоновский потенциал рассматриваемых атомов; ${\displaystyle {\hat {\textbf {p}}},{\hat {\textbf {r}}}}$ — оператор импульса и положения соответственно; и ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)}$ — суммарное электрическое поле вблизи с атомом.

Формальное решение уравнения Шрёдингера даётся эволючионным уравнением:

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}dt'}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.1)}$

где ${\displaystyle |\psi (t_{0})\rangle }$ — волновая функция электрона в момент времени ${\displaystyle t=t_{0}}$.

Это точное решение невозможно использовать практически для каких-либо практических целей.

Однако с помощью уравнений Дайсона можно доказать, что это решение также можно записать в виде

${\displaystyle |\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'{\Big [}e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle {\Big ]}+e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \qquad (1.2)}$

где

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}={\frac {1}{2}}{\hat {\textbf {p}}}^{2}+V_{C}}$

— гамильтониан без взаимодействия и

${\displaystyle {\hat {H}}_{I}={\hat {\textbf {r}}}\cdot {\textbf {E}}(t)}$

— гамильтониан взаимодействия.

Формальное решение уравнения (1.0), которое ранее было просто записано как уравнение (1.1), теперь можно рассматривать в уравнении (1.2) как суперпозицию различных квантовых путей (или квантовой траектории), каждый из которых имеет особое время взаимодействия ${\displaystyle t'}$ с электрическим полем.

Другими словами, каждый квантовый путь характеризуется тремя этапами:

1. Начальная эволюция без электромагнитного поля, что описывается левой частью ${\displaystyle {\hat {H}}_{0}}$ слагаемым в интеграле.
2. Затем воздействие от электромагнитного поля, ${\displaystyle {\hat {H}}_{I}(t')}$ которое возбуждают электрон. Это событие происходит в произвольный момент времени, однозначно характеризующий квантовый путь в момент времени ${\displaystyle t'}$.
3. Окончательная эволюция, обусловленная как полем, так и кулоновским потенциалом, определяемая формулой для ${\displaystyle {\hat {H}}}$.

Параллельно у вас также есть квантовый путь, который вообще не воспринимает поле, эта траектория обозначается правой частью уравнения (1.2).

Этот процесс полностью обратим во времени, то есть может происходить и в обратном порядке.

Уравнение (1.2) не так просто решается. Однако физики используют его как отправную точку для численных расчётов, более углубленных обсуждений или нескольких приближений.

Для задач взаимодействия в сильном поле, где может произойти ионизация, можно представить себе, что уравнение (1.2) в определённом состоянии континуума (состояние непрерывного спектра или свободное состояние) ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$ с импульсом ${\displaystyle {\textbf {p}}}$, так что:

${\displaystyle c_{\textbf {p}}(t)=\langle {\textbf {p}}|\psi (t)\rangle =-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle +\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t_{0}}^{t}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|\psi (t_{0})\rangle \quad (1.3)}$

где ${\displaystyle |c_{\textbf {p}}(t)|^{2}}$ — амплитуда вероятности найти в определённый момент времени ${\displaystyle t}$, электрон в состояниях континуума ${\displaystyle |{\textbf {p}}\rangle }$.

Если эта амплитуда вероятности больше нуля, то говорят о электроне.

Для большинства приложений второй член в (1.3) не рассматривается, и в обсуждениях используется только первый. Тогда

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

Уравнение (1.4) также известно как обращённая во времени амплитуда S-матрицы и даёт вероятность фотоионизации обычным изменяющимся во времени электрическим полем.

Приближение сильного поля (SFA)

Приближение сильного поля (SFA), или теория Келдыша — Фейсаля — Рейсса^{[уточнить]}, представляет собой физическую модель, созданную в 1964 году советским физиком Келдышем и в настоящее время используемую для описания поведения атомов (и молекул) в интенсивных лазерных полях.

SFA является исходной теорией для обсуждения как , так и аттосекундного взаимодействия импульсов «накачки-зонда» с атомами.

Основное предположение, сделанное в SFA, состоит в том, что в динамике свободных электронов доминирует лазерное поле, а кулоновский потенциал рассматривается как незначительное возмущение.

Этот факт меняет форму уравнения (1.4)

${\displaystyle a_{\textbf {p}}^{SFA}(t)=-i\int _{t_{0}}^{t}dt'\langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}{\hat {H}}_{I}(t')e^{-i\int _{t_{0}}^{t'}{\hat {H}}_{0}(t'')dt''}|{\psi (t_{0})}\rangle \quad (1.4)}$

где, ${\displaystyle {\hat {H}}_{V}={\frac {1}{2}}({\hat {\textbf {p}}}+{\textbf {A}}(t))^{2}}$ — , выраженный здесь для простоты в единицах скорости с ${\displaystyle {\textbf {A}}(t)}$, ${\displaystyle {\textbf {E}}(t)=-{\frac {\partial {\textbf {A}}(t)}{\partial t}}}$ — электромагнитный векторный потенциал.

На этом этапе, чтобы продолжить обсуждение на базовом уровне, давайте рассмотрим атом с одним энергетическим уровнем ${\displaystyle |0\rangle }$, энергия ионизации ${\displaystyle I_{P}}$ и заполнен одним электроном (приближение одного активного электрона).

Начальный момент динамики волновой функции можно рассматривать в момент времени ${\displaystyle t_{0}=-\infty }$, и можно предположить, что первоначально электрон находится в основном состоянии атома ${\displaystyle |0\rangle }$.

${\displaystyle {\hat {H}}_{0}|0\rangle =-I_{P}|0\rangle }$ и ${\displaystyle |\psi (t)\rangle =e^{-i\int _{-\infty }^{t'}{\hat {H}}_{0}dt}|0\rangle =e^{I_{P}t'}|0\rangle }$

Более того, мы можем рассматривать состояния континуума как состояние плоских волн: ${\displaystyle \langle {\textbf {r}}|{\textbf {p}}\rangle =(2\pi )^{-{\frac {3}{2}}}e^{i{\textbf {p}}\cdot {\textbf {r}}}}$.

Это довольно упрощённое предположение, и более разумным выбором было бы использовать в качестве состояния континуума точные состояния, возникающие при рассеянии на атоме.

Временная эволюция простых плоских волновых состояний с гамильтонианом Волкова определяется выражением вида

${\displaystyle \langle {\textbf {p}}|e^{-i\int _{t'}^{t}{\hat {H}}_{V}(t'')dt''}=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t)|e^{-i\int _{t'}^{t}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}}$

где для согласованности с уравнением (1.4) эволюция уже правильно преобразована в единицы длины.

Как следствие, окончательное распределение импульса одного электрона в одноуровневом атоме с потенциалом ионизации ${\displaystyle I_{P}}$, выражается в виде

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)^{SFA}=-i\int _{-\infty }^{t}{\textbf {E}}(t')\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.5)}$

где

${\displaystyle {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')]=\langle {\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t')|{\hat {\textbf {r}}}|0\rangle }$

— , и

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}(t''))^{2}dt''}$

описывает квазиклассическое действие.

Результат уравнения (1.5) является основным инструментом для понимания таких явлений, как

• обычно является результатом взаимодействия сильного поля благородных газов с интенсивным низкочастотным импульсом,
• Аттосекундные эксперименты с простыми атомами.
• Споры о времени туннелировании.

Взаимодействие слабого аттосекундного импульса, сильных ИК-полей и атомов

Аттосекундные эксперименты с взаимодействием между импульсами «накачка-зонд» и простыми атомами являются фундаментальным инструментом для измерения длительности аттосекундного импульса и исследования некоторых квантовых свойств вещества.

Схема сильного ИК-поля и задержанного аттосекундного XUV-импульса, взаимодействующего с одним электроном в одноуровневом атоме. XUV может ионизировать электрон, который «прыгает» в континууме за счёт прямой ионизации (синий путь на рисунке). Позже ИК-импульс «пробегает» вверх и вниз по энергии фотоэлектрона. После взаимодействия электрон имеет конечную энергию, которую впоследствии можно обнаружить и измерить (например, времяпролётная камера). Процесс многофотонной ионизации (красная линия на рисунке) также возможен, но, поскольку он актуален в другой^{[какой?]} энергетической области, им пренебрегают.

Такого рода эксперименты можно легко описать в приближении сильного поля, используя результаты уравнения (1.5).

В качестве простой модели рассмотрим взаимодействие одного активного электрона в одноуровневом атоме с двумя полями: интенсивным фемтосекундным инфракрасным (ИК) импульсом (${\displaystyle ({\textbf {E}}_{IR}(t),{\textbf {A}}_{IR}(t))}$ и слабым аттосекундным импульсом (с центром в области (XUV)) ${\displaystyle ({\textbf {E}}_{XUV}(t),{\textbf {A}}_{XUV}(t))}$.

Затем, заменив эти поля на (1.5) это приводит к

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(t)=-i\int _{-\infty }^{t}({\textbf {E}}_{XUV}(t')+{\textbf {E}}_{IR}(t'))\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{XUV}(t')+{\textbf {A}}_{IR}(t')]e^{+i(I_{P}t'-S(t,t'))}dt'\quad (1.6)}$

где

${\displaystyle S(t,t')=\int _{t'}^{t}{\frac {1}{2}}({\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t'')+{\textbf {A}}_{XUV}(t''))^{2}dt''}$ .

На этом этапе можно разделить уравнение (1.6) на два вклада: прямую ионизацию и ионизацию сильным полем ().

Обычно эти два вклада актуальны в разных энергетических областях континуума.

Следовательно, для типичных условий эксперимента последний процесс не учитывается и рассматривается только прямая ионизация аттосекундным импульсом.

Тогда, поскольку аттосекундный импульс слабее инфракрасного, то справедливо условие ${\displaystyle {\textbf {A}}_{IR}(t)\gg {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$. Таким образом, вкладом ${\displaystyle {\textbf {A}}_{XUV}(t)}$ обычно пренебрегается в уравнении (1.6).

В дополнение к этому, аттосекундный импульс можно записать как запаздывающую функцию по отношению к ИК-полю: ${\displaystyle [{\textbf {A}}_{IR}(t),{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )]}$.

Следовательно, распределение вероятностей ${\displaystyle |a_{\textbf {p}}(\tau )|^{2}}$ нахождения в континууме ионизированного электрона с импульсом ${\displaystyle {\textbf {p}}}$, после того как произошло взаимодействие (при ${\displaystyle t=\infty }$), в экспериментах «накачки-зонда», с интенсивным ИК-импульсом и XUV-импульсом с задержкой в аттосекунде, определяется выражением:

${\displaystyle a_{\textbf {p}}(\tau )=-i\int _{-\infty }^{\infty }{\textbf {E}}_{XUV}(t-\tau )\cdot {\textbf {d}}[{\textbf {p}}+{\textbf {A}}_{IR}(t)]e^{+i(I_{P}t-S(t))}dt\quad (1.7)}$

где

${\displaystyle S(t)={\frac {1}{2}}|{\textbf {p}}|^{2}t+\int _{t}^{\infty }({\textbf {p}}\cdot {\textbf {A}}_{IR}(t')+{\frac {1}{2}}|{\textbf {A}}_{IR}(t')|^{2})dt'}$

Уравнение (1.7) описывает явление двухцветной фотоионизации — взаимодействия XUV-IR с одноуровневым атомом и одним активным электроном.

Этот своеобразный результат можно рассматривать как процесс квантовой интерференции между всеми возможными путями ионизации, начинающийся с задержанного аттосекундного импульса XUV-диапазона с последующим движением в состояниях континуума, под действинм сильного ИК-поля.

Результирующее двумерное распределение фотоэлектронов (импульс или, что эквивалентно, энергия в зависимости от задержки) называется полосчатым следом (streaking trace).

Техники

Здесь перечислены и обсуждаются некоторые из наиболее распространённых методов и подходов, применяемых в аттосекундных исследовательских лабораториях.

Метрология с фотоэлектронной спектроскопией (FROG-CRAB)

Моделирование полосчатого следа в Neon. Длительность аттосекундного импульса составляет 350 ас и с центральной длиной волны на 33-й гармонике лазера с длиной волны 800 нм. Импульс с длиной 800 нм, который перемещает вверх и вниз фотоэлектронный след, имеет длительность 7 фс с пиковой интенсивностью 5 ТВт/см².

Ежедневная задача аттосекундной науки состоит в том, чтобы охарактеризовать временные характеристики аттосекундных импульсов, используемых в любых экспериментах методом «накачки-зонда» с атомами, молекулами или твёрдыми телами.

Наиболее часто используемый метод основан на оптическом стробировании с частотным разрешением для полной реконструкции аттосекундных всплесков (FROG-CRAB).

Основным преимуществом этого метода является то, что он позволяет использовать проверенный метод FROG, разработанный в 1991 году для определения характеристик пикосекундно-фемтосекундных импульсов в аттосекундном поле.

Метод CRAB является расширением FROG и основан на той же идее реконструкции поля.

Другими словами, FROG-CRAB основан на преобразовании аттосекундного импульса в электронный волновой пакет, который высвобождается в континууме в результате атомной фотоионизации, как описывается уравнением (1.7).

Роль низкочастотного возбуждающего лазерного импульса (например, инфракрасного импульса) заключается в том, чтобы действовать как модулятор для измерения времени.

Затем, исследуя различные задержки между низкочастотным и аттосекундным импульсом, можно получить полосчатый след (или полосчатую спектрограмму).

Эта 2D-спектрограмма позже анализируется с помощью алгоритма реконструкции с целью извлечения как аттосекундного импульса, так и ИК-импульса, без необходимости предварительного знания любого из них.

Однако уравнение (1.7) точно указывает, что внутренними ограничениями этого метода являются знания о свойствах атомного диполя, в частности о квантовой фазе .

Восстановление как низкочастотного поля, так и аттосекундного импульса по полосчатому следу обычно достигается с помощью итерационных алгоритмов, таких как:

• Алгоритм обобщённых проекций главных компонент (PCGPA).
• Алгоритм обобщённого проецирования преобразования Волкова (VTGPA).
• Расширенный птихографический итеративный механизм (ePIE).

Примечания

1. Журнал «За науку»: Аттосекундная физика: за что дали Нобелевскую премию по физике в 2023  (неопр.). Дата обращения: 5 сентября 2024. Архивировано 8 сентября 2024 года.
2. Attosecond physics. Reviews of Modern Physics. 81 (1): 163–234. February 2009. Bibcode:2009RvMP...81..163K. doi:10.1103/RevModPhys.81.163. Архивировано 14 марта 2020. Дата обращения: 4 октября 2023.
3. Delay in photoemission (PDF). Science. 328 (5986): 1658–62. June 2010. Bibcode:2010Sci...328.1658S. doi:10.1126/science.1189401. PMID 20576884. Архивировано (PDF) 3 октября 2023. Дата обращения: 4 октября 2023.
4. Attosecond Electron Dynamics in Molecules (PDF). Chemical Reviews. 117 (16): 10760–10825. August 2017. doi:10.1021/acs.chemrev.6b00453. PMID 28488433. Архивировано (PDF) 5 октября 2023. Дата обращения: 4 октября 2023.
5. Strong-field and attosecond physics in solids. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics (англ.). 47 (20): 204030. 8 октября 2014. Bibcode:2014JPhB...47t4030G. doi:10.1088/0953-4075/47/20/204030. ISSN 0953-4075.
6. The physics of attosecond light pulses. . 67 (6): 813–855. 2004. Bibcode:2004RPPh...67..813A. doi:10.1088/0034-4885/67/6/R01.
7. Streaking of 43-attosecond soft-X-ray pulses generated by a passively CEP-stable mid-infrared driver. Optics Express (англ.). 25 (22): 27506–27518. October 2017. Bibcode:2017OExpr..2527506G. doi:10.1364/OE.25.027506. PMID 29092222.
8. Gérard Mourou Nobel Lecture Passion for Extreme Light: for the greatest benefit to human kind Архивная копия от 23 декабря 2018 на Wayback Machine
9. Donna Strickland Nobel Lecture Generating High-Intensity Ultrashort Optical Pulses Архивная копия от 23 декабря 2018 на Wayback Machine
10. Алексей Понятов. Манипулируя светом // Наука и жизнь. — 2018. — № 12. — С. 2-9.
11. Понятов А. Премия за самый короткий импульс света // Наука и жизнь. — 2023. — № 11. — С. 24, 27.
12. Spectroscopic and laser characteristics of Ti:Al_2O_3. Journal of the Optical Society of America B. 3 (1): 125. January 1986. Bibcode:1986JOSAB...3..125M. doi:10.1364/josab.3.000125. ISSN 0740-3224.
13. Chirped Pulse Amplification: Present and Future // Ultrafast Phenomena VI. — Berlin, Heidelberg : Springer Berlin Heidelberg, 1988. — P. 2–7. — ISBN 978-3-642-83646-6.
14. Generation of high energy 10 fs pulses by a new pulse compression technique. Applied Physics Letters. 68 (20): 2793–2795. 13 мая 1996. Bibcode:1996ApPhL..68.2793N. doi:10.1063/1.116609. ISSN 0003-6951.
15. Chirped multilayer coatings for broadband dispersion control in femtosecond lasers. Optics Letters. 19 (3): 201. February 1994. Bibcode:1994OptL...19..201S. doi:10.1364/ol.19.000201. PMID 19829591.
16. Attosecond control of electronic processes by intense light fields. Nature. 421 (6923): 611–615. February 2003. Bibcode:2003Natur.421..611B. doi:10.1038/nature01414. PMID 12571590.
17. Atomic transient recorder. Nature. 427 (6977): 817–21. February 2004. Bibcode:2004Natur.427..817K. doi:10.1038/nature02277. PMID 14985755.
18. Isolated single-cycle attosecond pulses. Science. 314 (5798): 443–6. October 2006. Bibcode:2006Sci...314..443S. doi:10.1126/science.1132838. PMID 17053142.
19. The birth of attosecond physics and its coming of age. Physica Scripta. 91 (6): 063011. 25 мая 2016. Bibcode:2016PhyS...91f3011K. doi:10.1088/0031-8949/91/6/063011. ISSN 0031-8949.
20. Modern quantum mechanics. — 2. — Cambridge, 2017. — ISBN 978-1-108-49999-6.
21. Attosecond science. Nature Physics (англ.). 3 (6): 381–387. 2007. Bibcode:2007NatPh...3..381C. doi:10.1038/nphys620. ISSN 1745-2481. Архивировано 7 октября 2023. Дата обращения: 4 октября 2023.
22. Fundamentals of attosecond optics. — Boca Raton, Fla. : CRC Press, 2011. — ISBN 978-1-4200-8938-7.
23. High-intensity lasers for nuclear and physical applications.. — ESCULAPIO, 2020. — ISBN 978-88-9385-188-6.
24. Attosecond soft X-ray high harmonic generation. Philosophical Transactions. Series A, Mathematical, Physical, and Engineering Sciences. 377 (2145): 20170468. May 2019. Bibcode:2019RSPTA.37770468J. doi:10.1098/rsta.2017.0468. PMID 30929634.
25. Electron localization following attosecond molecular photoionization (PDF). Nature. 465 (7299): 763–6. June 2010. Bibcode:2010Natur.465..763S. doi:10.1038/nature09084. PMID 20535207. Архивировано (PDF) 22 июля 2018. Дата обращения: 4 октября 2023.
26. Ultrafast electron dynamics in phenylalanine initiated by attosecond pulses. Science. 346 (6207): 336–9. October 2014. Bibcode:2014Sci...346..336C. doi:10.1126/science.1254061. PMID 25324385.
27. Direct mapping of curve-crossing dynamics in IBr by attosecond transient absorption spectroscopy. Science. 365 (6448): 79–83. July 2019. Bibcode:2019Sci...365...79K. doi:10.1126/science.aax0076. PMID 31273121. Архивировано 25 октября 2021. Дата обращения: 4 октября 2023.
28. Unravelling the intertwined atomic and bulk nature of localised excitons by attosecond spectroscopy. Nature Communications. 12 (1): 1021. February 2021. arXiv:2006.16008. Bibcode:2021NatCo..12.1021L. doi:10.1038/s41467-021-21345-7. PMID 33589638.
29. Novel beamline for attosecond transient reflection spectroscopy in a sequential two-foci geometry. The Review of Scientific Instruments. 91 (5): 053002. May 2020. arXiv:2002.10869. Bibcode:2020RScI...91e3002L. doi:10.1063/5.0005932. PMID 32486725.
30. The quantum chemistry of attosecond molecular science. WIREs Computational Molecular Science (англ.). 10 (1): e1430. 2020. doi:10.1002/wcms.1430. ISSN 1759-0884.
31. First-principles calculations for attosecond electron dynamics in solids. Computational Materials Science. 194: 110274. 2021. arXiv:2011.01677. doi:10.1016/j.commatsci.2020.110274. ISSN 0927-0256.
32. ICAN: The Next Laser Powerhouse  (неопр.). Архивировано 24 июня 2021 года.
33. Foundations of the Strong-Field Approximation // Progress in Ultrafast Intense Laser Science III : [англ.]. — Berlin, Heidelberg : Springer, 2008. — Vol. 89. — P. 1–31. — ISBN 978-3-540-73794-0. — doi:10.1007/978-3-540-73794-0_1.
34. Ionization in intense laser fields beyond the electric dipole approximation: concepts, methods, achievements and future directions. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. 54 (9): 094001. 5 мая 2021. doi:10.1088/1361-6455/abf731. ISSN 0953-4075.
35. Anatomy of strong field ionization. Journal of Modern Optics. 52 (2–3): 165–184. 20 января 2005. Bibcode:2005JMOp...52..165I. doi:10.1080/0950034042000275360. ISSN 0950-0340.
36. High Power Laser-Matter Interaction : [англ.]. — Berlin Heidelberg : Springer-Verlag, 2010. — Vol. 238. — ISBN 978-3-540-50669-0. — doi:10.1007/978-3-540-46065-7. Архивная копия от 27 июня 2021 на Wayback Machine
37. Gauge-invariant intense-field approximations to all orders. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. 40 (7): F145 – F155. 15 марта 2007. doi:10.1088/0953-4075/40/7/f02. ISSN 0953-4075.
38. V Popruzhenko, S (8 октября 2014). Keldysh theory of strong field ionization: history, applications, difficulties and perspectives. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. 47 (20): 204001. Bibcode:2014JPhB...47t4001P. doi:10.1088/0953-4075/47/20/204001. ISSN 0953-4075.
39. Symphony on strong field approximation. Reports on Progress in Physics. 82 (11): 116001. November 2019. arXiv:1812.11447. Bibcode:2019RPPh...82k6001A. doi:10.1088/1361-6633/ab2bb1. PMID 31226696.
40. University of Kassel. Physical phenomena in laser-matter interaction  (неопр.). Архивировано 1 января 2011 года.
41. Classical electrodynamics. — 3. — New York : Wiley, 1999. — ISBN 0-471-30932-X.
42. Atom-Volkov strong-field approximation for above-threshold ionization. Physical Review A. 99 (4). 10 апреля 2019. Bibcode:2019PhRvA..99d3411M. doi:10.1103/physreva.99.043411. ISSN 2469-9926.
43. Bechler A, Ślȩczka M (25 декабря 2009). Gauge invariance of the strong field approximation. arXiv:0912.4966 [physics.atom-ph].
44. Intense few-cycle laser fields: Frontiers of nonlinear optics. Reviews of Modern Physics. 72 (2): 545–591. 1 апреля 2000. Bibcode:2000RvMP...72..545B. doi:10.1103/RevModPhys.72.545. ISSN 0034-6861.
45. Attosecond streaking enables the measurement of quantum phase. Physical Review Letters. 105 (7): 073001. August 2010. arXiv:1006.1827. Bibcode:2010PhRvL.105g3001Y. doi:10.1103/PhysRevLett.105.073001. PMID 20868037.
46. Attosecond Ionization Dynamics and Time Delays. CLEO: 2015 (2015), Paper FTh3C.1 (англ.). Optical Society of America: FTh3C.1. 10 мая 2015. doi:10.1364/CLEO_QELS.2015.FTh3C.1. ISBN 978-1-55752-968-8. Архивировано 3 июля 2021. Дата обращения: 4 октября 2023.
47. The attoclock and the tunneling time debate. Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics. 53 (7): 072001. 6 марта 2020. arXiv:1910.08891. Bibcode:2020JPhB...53g2001K. doi:10.1088/1361-6455/ab6b3b. ISSN 0953-4075.
48. Frequency-resolved optical gating for complete reconstruction of attosecond bursts. Physical Review A. 71 (1): 011401. 27 января 2005. Bibcode:2005PhRvA..71a1401M. doi:10.1103/PhysRevA.71.011401.
49. Attosecond streak camera. Physical Review Letters. 88 (17): 173903. April 2002. Bibcode:2002PhRvL..88q3903I. doi:10.1103/PhysRevLett.88.173903. PMID 12005756. Архивировано 14 марта 2020. Дата обращения: 4 октября 2023.
50. Vismarra, F. (2022). Ensemble effects on the reconstruction of attosecond pulses and photoemission time delays. Journal of Physics: Photonics. 4 (3). Bibcode:2022JPhP....4c4006V. doi:10.1088/2515-7647/ac7991. Архивировано 30 октября 2023. Дата обращения: 4 октября 2023.
51. FROG // Frequency-Resolved Optical Gating: The Measurement of Ultrashort Laser Pulses. — Boston, MA : Springer US, 2003. — P. 101–115. — ISBN 978-1-4613-5432-1. — doi:10.1007/978-1-4615-1181-6_5.
52. A new method for accurate retrieval of atomic dipole phase or photoionization group delay in attosecond photoelectron streaking experiments. Journal of Optics. 19 (11): 114009. 23 октября 2017. Bibcode:2017JOpt...19k4009Z. doi:10.1088/2040-8986/aa8fb6. ISSN 2040-8978.
53. Principal components generalized projections: a review [Invited]. JOSA B (англ.). 25 (6): A120 – A132. 1 июня 2008. Bibcode:2008JOSAB..25A.120K. doi:10.1364/JOSAB.25.00A120. ISSN 1520-8540. Архивировано 28 июня 2021. Дата обращения: 4 октября 2023.
54. Volkov transform generalized projection algorithm for attosecond pulse characterization. New Journal of Physics. 18 (7): 073009. 6 июля 2016. Bibcode:2016NJPh...18g3009K. doi:10.1088/1367-2630/18/7/073009. ISSN 1367-2630.
55. Ptychographic reconstruction of attosecond pulses. Optics Express (англ.). 23 (23): 29502–13. November 2015. arXiv:1508.07714. Bibcode:2015OExpr..2329502L. doi:10.1364/OE.23.029502. PMID 26698434.